DASP （Defect and Dopant ab-initio Simulation Package）是一款半導(dǎo)體缺陷和雜質(zhì)性質(zhì)的第一性原理計算模擬軟件包，該軟件包能針對輸入的半導(dǎo)體晶體結(jié)構(gòu)，基于材料基因組數(shù)據(jù)庫和第一性原理軟件包，自動計算并輸出半導(dǎo)體的熱力學(xué)穩(wěn)定性，缺陷和雜質(zhì)形成能及離化能級，半導(dǎo)體樣品中缺陷、雜質(zhì)和載流子濃度及費米能級，關(guān)鍵缺陷和雜質(zhì)誘導(dǎo)的光致發(fā)光譜、載流子輻射和非輻射俘獲截面及少子壽命。

針對任一半導(dǎo)體，DASP軟件可以計算給出如下性質(zhì)：熱力學(xué)穩(wěn)定性、元素化學(xué)勢空間的穩(wěn)定范圍、缺陷（含雜質(zhì)，下同）形成能、缺陷轉(zhuǎn)變能級、各生長條件下的費米能級、載流子和缺陷濃度、缺陷的光致發(fā)光譜、缺陷對載流子的俘獲截面、輻射和非輻射復(fù)合速率等。

本期將給大家介紹DASP ZnGeP2的本征缺陷計算 5.4.2-5.4.2.2 的內(nèi)容。

5.4.2. 熱力學(xué)穩(wěn)定性和元素化學(xué)勢計算TSC

5.4.2.1. 運行TSC模塊

在上一步使用命令 dasp 1 執(zhí)行PREPARE模塊時，會生成ZnGeP2/dec目錄，并在該目錄中產(chǎn)生 1prepare.out 文件。等待程序執(zhí)行完畢， 1prepare.out 有相應(yīng)的完成標(biāo)志。進(jìn)入ZnGeP2/dec目錄。確認(rèn)INCAR-relax，INCAR-static文件中的參數(shù)是可行的。（用戶可修改INCAR，DASP將根據(jù)此目錄中的INCAR做后續(xù)的計算）

確認(rèn)PREPARE模塊完成后，回到ZnGeP2目錄，使用命令 dasp 2 執(zhí)行TSC模塊。同樣地，TSC模塊會在ZnGeP2目錄中生成名為tsc的目錄，里面記錄了TSC程序的計算輸出，包括各計算目錄以及運行日志文件 1prepare.out 。等待程序完成期間無需額外操作。

5.4.2.2. TSC模塊運行流程

host結(jié)構(gòu)的總能計算（與MP參數(shù)保持一致）：

TSC模塊將使用與 Materials Project 數(shù)據(jù)庫提供的輸入?yún)?shù)（INCAR，KPOINTS，POTCAR）來對用戶給定的原胞做結(jié)構(gòu)優(yōu)化和靜態(tài)計算，該計算得到的總能與MP數(shù)據(jù)庫的總能是可比的。此步驟是為了得到影響ZnGeP2穩(wěn)定性的 關(guān)鍵雜相 。通過目錄可以看到：

從ZnGeP2/tsc/2tsc.out中也可以看到程序的運行日志，即產(chǎn)生輸入文件、relaxation1、relaxation2、static、數(shù)據(jù)提取等步驟。

關(guān)鍵雜相判斷：

TSC模塊將搜尋MP數(shù)據(jù)庫上所有與ZnGeP2相競爭的雜項，通過DFT計算的ZnGeP2的總能與MP數(shù)據(jù)庫中雜相的總能，判斷出ZnGeP2是 穩(wěn)定的 。

隨后，程序?qū)⒂嬎惬@取影響ZnGeP2穩(wěn)定性最關(guān)鍵的雜相，本例中包括Ge，P，Zn3P2，ZnP2和Zn。在 2tsc.out 中可看到相關(guān)的信息：

host與雜相結(jié)構(gòu)的總能計算（PREPARE模塊確定的參數(shù)）：

在確定關(guān)鍵雜相后，TSC模塊將使用PREPARE模塊確定的參數(shù)（AEXX）計算ZnGeP2，Ge，P，Zn3P2，ZnP2和Zn的總能。 2tsc.out 如下：

化學(xué)勢的計算：

根據(jù)DFT計算的總能，計算ZnGeP2的形成能和化學(xué)勢穩(wěn)定區(qū)間，TSC模塊給出4個化學(xué)勢的端點值，寫入 dasp.in ：

在 2tsc.out 可以看到程序執(zhí)行完畢的輸出：

對于三元與四元的化合物，TSC模塊將輸出穩(wěn)定區(qū)域圖像，及穩(wěn)定區(qū)域各端點處的化學(xué)勢。通過目錄可以看到：

目錄ZnGeP2/tsc/2d-figures/中的四個文件分別是兩次計算與分析過程中繪制的穩(wěn)定區(qū)域圖像以及圖像中各端點處的化學(xué)勢。

查看文件 stable_2d.out 與 fig-ZnGeP2.png 。圖 fig-ZnGeP2.png 的橫縱坐標(biāo)分別是圖中所標(biāo)識元素的化學(xué)勢，陰影區(qū)域 則是目標(biāo)化合物的穩(wěn)定區(qū)域，其邊界的每一條線 是相應(yīng)所標(biāo)識材料恰好處于形成與未形成的臨界情況下的化學(xué)勢曲線，這是第一次計算與分析過程輸出的圖像。

ZnGeP2的穩(wěn)定區(qū)域圖（來自MP數(shù)據(jù)庫）

查看文件 stable_recalc_2d.out 與 fig-ZnGeP2_recalc.png ，這是第二次計算與分析過程輸出的數(shù)據(jù)與圖像。

ZnGeP2的穩(wěn)定區(qū)域圖（來自DFT計算）

編輯：黃飛