光催化領(lǐng)域中，針對共催化劑的研究多種多樣，從顆粒性質(zhì)、晶面性質(zhì)，到它們與光催化劑的界面接觸、以及各種助催化劑之間的協(xié)同作用，不一而足。然而，對“共催化劑表面電荷調(diào)控”這一關(guān)鍵問題，卻鮮有研究。

近期，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)江海龍教授團隊設(shè)計并合成了具有優(yōu)異催化性能的Pd10@Pt1/MOF復(fù)合催化材料，其中，共催化劑Pd10@Pt1處于單原子合金（SAA）態(tài)，且擁有最富電子的Pt表面電荷態(tài)。相關(guān)成果發(fā)表于《國家科學(xué)評論》（National Science Review, NSR）。

催化劑的合成策略和光催化示意圖

如上圖所示，研究者在光敏且經(jīng)典的MOF（UiO-66-NH2）材料上，原位合成了核殼結(jié)構(gòu)的雙金屬Pd@Pt納米顆粒（右下小圖中的①）。在精確控制下，該納米顆粒可以由核殼結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)閱卧雍辖穑⊿AA）結(jié)構(gòu)（右下小圖中的②）。隨著這一微結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，Pt的配位環(huán)境隨之改變，引發(fā)Pd、Pt之間的電荷重新分配，從而使Pt的表面電荷態(tài)得以系統(tǒng)改變，提升催化性能。

經(jīng)過系統(tǒng)性的結(jié)構(gòu)優(yōu)化，研究者發(fā)現(xiàn)具有SAA結(jié)構(gòu)的Pd10@Pt1/MOF復(fù)合材料擁有最富電子的Pt表面電荷態(tài)，其光催化產(chǎn)氫活性遠遠超過相應(yīng)對比組分。

這些結(jié)果表明了“優(yōu)化活性位點電荷態(tài)”對促進光催化的重要性，同時也強調(diào)了SAA共催化劑在光催化中的優(yōu)越性。這是首次基于SAA共催化劑的相關(guān)研究報道，為合成SAA結(jié)構(gòu)催化劑提供了設(shè)計思路和精確的合成方法，也為基于SAA光催化的發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。

同時，該工作在傳統(tǒng)肖特基結(jié)改善電荷分離的基礎(chǔ)上，提出了一種通過共催化劑微結(jié)構(gòu)（特別是配位環(huán)境控制）調(diào)控來實現(xiàn)電荷分離的新策略，為高效光催化劑的理性調(diào)控提供了新思路。

責任編輯：xj

原文標題：單原子合金：優(yōu)化電荷態(tài)、提升光催化 | NSR

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